1959年（昭和34年）には量目・品位をそのままに、デザインが稲穂に変更された。なお、この際に五十円硬貨もデザインが変更となり、
デザインはともに一般公募された。製造期間は昭和34年（1959年）〜41年（1966年）だが、昭和37年銘は製造されていない。

1964年（昭和39年）には東京オリンピックが開催され、それに合わせて100円銀貨のデザインを一部変更した記念貨幣が昭和39年度
（1964年年度）の通常百円硬貨製造計画8000万枚の枠で製造発行された。その記念貨幣は、表面は聖火と五輪が入ったデザインとなり、
裏面については「100」の字体が少々太い他、通常貨幣ではその数字の左右にある横線が記念貨幣では除かれており、
「TOKYO 1964」の文字が追加されているデザインとなっている。年号表記は、
「昭和三十八年」のように通常貨幣では漢字で統一されている文字が「昭和39年」の様に漢字と数字が混在したものとなった。

当初は10年間で8億枚を製造する計画であったものの保有銀量が不足していたうえ、電子工業、写真工業など当時世界的な銀需要が増大していた。
アメリカが1965年（昭和40年）から50セント硬貨の銀量を引き下げ、25セント硬貨や10セント硬貨を白銅張り銅に切り替えるなど、世界的な銀貨離れの中、
日本もこれに倣い1967年（昭和42年）から白銅貨に切り替えられることとなり、稲穂デザインの百円銀貨は一般流通用として日本最後の銀貨となった。